Chrome浏览器的个性化界面和主题应用可以通过以下步骤进行智能定制：
1. 打开Chrome浏览器，点击菜单栏中的“设置”按钮。
2. 在设置页面中，找到“外观”选项卡。
3. 在外观选项卡中，你可以看到多种主题供选择。点击你喜欢的主题，然后点击“保存”。
4. 如果你想要更深入地定制你的界面，可以点击“高级设置”。在这里，你可以调整颜色、字体、图标等。
5. 如果你想要使用第三方主题，可以在谷歌商店中搜索并下载。
6. 如果你想要在多个设备上使用相同的主题，可以将主题文件上传到Google Drive或Dropbox，然后在所有设备上同步。
7. 如果你想要更改浏览器的默认搜索引擎，可以在设置中找到“默认搜索引擎”，然后选择你想要的搜索引擎。
8. 最后，不要忘记定期清理浏览器缓存和Cookies，以保持浏览器的运行速度和安全性。